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析氧响应(OER)是可合手续动力分娩和储存开垦中典型的阳极氧化响应。OER经过中的电子篡改经过顺从吸附质演化机制(AEM)，它波及多个中间体(如*OOH和*OH)吸附能之间固有的线性标度关系，不成幸免地产生高表面过电位(≥0.37±0.10 V)。最近，东说念主们提议了一种顺从晶格氧氧化机制(LOM)的质子-电子篡改路线，这种LOM路线不错通过径直酿成O-O键来绕过AEM的固有放置，提供了优胜的OER性能。但是，触发LOM路线并退却易，且真是OER活性位点的结构构型与联系响应路线之间的联系性尚不解确。因此，解释LOM路线的发源并提供催化剂的想象旨趣关于将响应路线从AEM调遣为LOM至关过错。

高价过渡金属位点有益于晶格氧的活化，但预催化剂的深度氧化存在较高的热力学势垒。Co4N预催化剂具有高导电性、独处结构、高浮现名义积的柔性名义，常被用作电极材料。

基于此，天津大学梁红艳课题组在Co4N模子催化剂中插入Mn掺杂剂，以促进催化剂活化经过中高价Co4+的酿成。原位推行标明，催化剂结构演化包括三个阶段：Co4N预氧化成Co3O4、进一步氧化酿成CoOOH以及CoOOH脱质子成CoO2，氧化态变化经过为Co0→Co2+/3+→Co3+→Co4+。在临了一阶段，新任女教师通过引入Jahn-Teller (J−T)活性Mn3+阳离子，裁减了CoOOH向CoO2相变的能量势垒，因为以Mn3+ (t2g3eg1)为中心的八面体MnO6的剧烈诬蔑裁减了结构相识性，促进了H的解吸。

此外，CoO2中的Mn掺杂剂引导了贯穿的O原子周围的电子富集，导致Co−O的共价性和跨Co−O−Mn桥的电荷篡改增强，因此掺杂Mn的CoO2 (Mn-CoO2)中的晶格氧被激活参与OER响应。密度泛函表面(DFT)想象着力标明，在Mn-CoO2中，Co 3d中心穿透到O 2p中，导致LOM具有邃密的轨说念能量结构，因此顺从LOM路线的OER电势决定轨范(PDS)的摆脱能低于AEM路线。

综上，该项连络着力强调了J−T活性Mn3+掺杂剂在Co4N深度氧化中的作用，并解说了它对OER路线的影响，该计谋不错率领通过LOM路线想象高效的OER催化剂。

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Lattice oxygen activation through deep oxidation of Co4N by Jahn−Teller-active dopants for improved electrocatalytic oxygen evolution. Angewandte Chemie International Edition黄色小电影， 2024.